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点击数:177 时间:2024-01-09 13:47 来源:中南大学
本网讯 近日,中南大学化学化工学院刘又年、黄健涵、李嘉伟团队在化学类国际顶级期刊《德国应用化学》(Angew. Chem., Int. Ed.)发表题为“全氟烷基修饰的非贵金属MOFs高效催化炔、醛、胺和炉烟二氧化碳四组分反应(Perfluoroalkyl-Decorated Noble-Metal-Free MOFs for the Highly Efficient One-Pot Four-Component Coupling between Aldehydes, Amines, Alkynes, and Flue Gas CO2)”的研究论文,在多组分串联反应制备恶唑烷酮领域取得重要进展,论文被选为期刊热点文章。中南大学为唯一通讯单位,李嘉伟、吴琳淋和黄健涵为共同通讯作者,2021级硕士生杨帆为第一作者。
恶唑烷酮及其衍生物在不对称合成、手性助剂和抗菌药物中的广泛应用,受到了极大关注。以二氧化碳为原料构建C−N键合成恶唑烷酮具有重要的经济价值,目前也已开发了多种均相或多相催化体系,但大多数催化体系通常需要贵金属催化剂、苛刻的反应条件或高浓度的二氧化碳气氛。以炉烟二氧化碳和多种廉价工业原料作为反应底物,通过一锅多组分串联反应制备恶唑烷酮,可最大限度地减少合成操作,增加产物的结构和功能多样性,这其中高效、绿色的催化体系的构建是关键。
鉴于此,该研究团队构筑了系列全氟烷基修饰的非贵金属MOFs催化剂,发展了炔烃、醛、胺等工业大宗原料和炉烟二氧化碳的四组分串联反应,实现了恶唑烷酮及其衍生物的高效合成。结果发现,该类催化剂不仅能有效富集有机底物,还具备优异的水热稳定性。特别是,被催化剂富集的胺可进一步作为外源性二氧化碳的结合位点,大大提升了孔道中二氧化碳的浓度,促进恶唑烷酮的环化。这项研究为发展高效、绿色的恶唑烷酮合成策略提供了新思路,也为二氧化碳的资源化利用提供了可行路径。
全氟烷基修饰的非贵金属MOFs催化四组分反应示意图
该项研究获得了国家自然科学基金、湖南省自然科学基金及中南大学中央高校基本科研业务费专项资金等支持。
(一审:戴寓欧 二审:韩艳 三审:李殷)
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